可控非辐射二阶复合和固有辐射二阶复合在氟化物钙钛矿中的竞争
材料科学
2025-08-22 v1
摘要
氟化物钙钛矿太阳能电池已实现快速的功率转换效率提升。理解和消除氟化物钙钛矿中剩余载流子损失已成为关键，以实现接近实际效率极限的进一步提升。虽然最广为人知的太阳能电池的非辐射复合与载流子捕获相关，属于一级载流子浓度依赖，但近期报告指出存在一种二级非辐射通道。然而，该二级过程的来源及其对器件的影响仍不清晰。本文通过控制bulk和surface条件来调制载流子动力学，阐明了这种非辐射二级复合（k2non）通道的机制。结合温度依赖光谱技术，我们展示k2non的值取决于外在因素，而与之对应的固有二级复合符合van Roosbroeck-Shockley关系的理论评估。基于密度泛函理论模拟和准费米级计算，我们提出浅表面态是该二级非辐射成分的主要来源，贡献约80毫伏的整体Voc降低。本工作揭示了两种非辐射复合类型（一级和二级）的载流子损失是相互独立的，强调针对每种类型都需要不同的缓解策略，以释放氟化物钙钛矿太阳能电池的全部效率潜力。
引用
@article{arxiv.2508.15472,
title = {Competition Between Controllable Non-Radiative and Intrinsic Radiative Second-Order Recombination in Halide Perovskites},
author = {Dengyang Guo and Alan R. Bowman and Sebastian Gorgon and Changsoon Cho and Youngkwang Jung and Jiashang Zhao and Linjie Dai and Jaewang Park and Kyung Mun Yeom and Satyawan Nagane and Stuart Macpherson and Weidong Xu and Jun Hong Noh and Sang Il Seok and Tom Savenije and Samuel D. Stranks},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.15472},
year = {2025}
}