不同受阻挫晶格几何的 Gd$^{3+}$ 化合物磁热性质比较研究

作为具有抑制有序温度和增强基态熵的材料，受阻挫磁性氧化物是低温磁热制冷的理想候选。先前材料设计聚焦于调控磁矩、其相互作用及晶格上磁矩密度，而对受阻挫晶格关注相对较少。已有理论工作表明，饱和场下的磁热冷却速率正比于因经典基态简并而产生的宏观数目软模激发。这些模的数目直接由阻挫晶格的几何决定。对于共顶点几何，烧绿石比石榴石和 kagome 晶格多 50% 的模，而共边 \emph{fcc} 仅有次广延数目的软模。本文研究四种大自旋 Gd$^{3+}$（$L=0$，$J=S=7/2$）海森堡反铁磁体在 kagome、石榴石、烧绿石和 \emph{fcc} 晶格上的软模在磁热效应中的作用。通过比较这些材料在高达 $9$~T 场下的磁熵变 $\Delta S_m$ 测量与平均场理论和蒙特卡洛模拟预测，我们得以理解自旋关联与量子化效应的相对重要性。我们观察到，在液氦制冷区间（$2$-$20$~K），调控最近邻耦合值对磁热熵变的贡献比调控软模激发数目更具主导性。我们的结果从维度、磁阻挫程度和晶格几何方面为未来材料设计提供指引。