结合图深度学习与伦敦色散原子间势：氮族硫卤化物的案例研究

基于图神经网络架构的机器学习原子间势模型因其计算效率、可扩展性和广泛适用性，有望使原子级材料建模变得普及。这类模型的许多训练数据集源自密度泛函理论计算，通常采用半局域交换关联泛函。因此，这些模型中往往缺失长程相互作用，如伦敦色散。我们研究了是否可以通过将图深度学习势与半经验色散模型相结合来解决这一缺失组分。我们通过推导层状氮族硫卤化物 BiTeBr 和 BiTeI 的状态方程，并对更广泛的 V-VI-VII 化合物进行晶体结构优化来评估这种组合，这些化合物具有各种化学计量比，其中许多具有范德华间隙。我们通过计算其 X 射线衍射图案和径向分布函数直方图来表征优化后的晶体结构，并利用地球移动距离来量化优化结构与对应实验结构之间的差异。我们发现，经色散校正的图深度学习势通常（尽管并非普遍）由于包含了范德华吸引力而对这些化合物提供了更真实的描述。特别是，它们的使用不仅在预测范德华间隙方面，而且在预测层状 V-VI-VII 化合物的层厚度方面，都产生了系统性改进。我们的结果表明，这里研究的组合势源自一种简单的方法，既不需要微调训练过程，也不需要重新拟合势参数，可以显著改善对层状极性晶体的描述。