磷基防磨添加剂与铁及铁氧化物相互作用的ab initio与实验相结合研究
材料科学
2025-10-30 v1
摘要
磷基润滑剂添加剂的性能取决于其在金属界面上的吸附、稳定性和化学活性。本研究我们利用ab initio计算和实验分析，考察了三种添加剂：正己酸磷酸酯 (OAP)、二丁基磷酸酯 (DBHP) 和氨中和酸磷酸酯 (ANAP)。这些添加剂在铁和赤铁矿表面进行研究。仿真结果显示，ANAP 在铁表面呈现最强吸附，随后是DBHP，而OAP的相互作用较弱，但其在赤铁矿上通过氢损失增强了化学吸附。 在润滑条件下，DBHP磷酸酯的分解发生得比另外两种磷酸酯更快，由于其磷的配位数较低，经键级分析确认。晶体振荡器 (QCM) 测量表明，温度下吸附行为存在显著差异，DBHP形成稳定沉积物，而ANAP的保留率较差，与ab initio分子动力学模拟结果一致。X射线光电子能谱 (XPS) 确认DBHP具有强烈化学吸附和分子分解，导致磷沉积增加。尽管OAP形成磷基层，但会导致铁氧化物减少，这与模拟中观察到的氢释放机制一致。这些发现突显了分子结构和氧化态在润滑膜形成和稳定性中的关键作用。从原子水平理解这些相互作用，为设计用于极端运行条件的高性能润滑剂添加剂提供了宝贵的见解。
引用
@article{arxiv.2510.25620,
title = {Combined ab initio and experimental study of phosphorus-based anti-wear additives interacting with iron and iron oxide},
author = {Francesca Benini and Paolo Restuccia and Sophie Loehlé and Quentin Arnoux and Maria Clelia Righi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.25620},
year = {2025}
}