腔费米化学中的相干动力学：多组态含时 Hartree 方法的应用
化学物理
2018-06-20 v2 原子物理
摘要
从实时量子动力学视角，利用多组态含时 Hartree 方法研究了与共振腔耦合且由飞秒激光脉冲触发的分子系综的光化学。系综中电子态叠加态的相干激发导致向腔的超辐射能量转移，其随分子数呈二次方标度律。与这些态间核波包重叠丧失相关的电子退相干破坏了超辐射能量转移，回到线性 regime。在相等泵浦激光条件下，每个分子的光激发概率随腔内分子数增加而减小。这是由激光与耦合腔-系综系统的亮电子-光子态共振条件丧失引起的。增加激光带宽恢复了每分子转移的能量，且触发概率保持与腔内分子数无关。
引用
@article{arxiv.1712.03466,
title = {Coherent dynamics in cavity femtochemistry: application of the multi-configuration time-dependent Hartree method},
author = {Oriol Vendrell},
journal= {arXiv preprint arXiv:1712.03466},
year = {2018}
}
备注
13 pages, 9 figures; own accepted version