通过 Rabi 振荡对离子-光电子动力学的相干控制：一项 ab initio 研究

我们提出了由频率为 $\omega$ 和 $2\omega$ 的双色极紫外脉冲诱导的氖光电离的第一性原理数值模拟，其中频率被特别选择以使 $\omega$ 等于 $2s$ 和 $2p$ 支壳层之间的能量差。这使得 $2\omega$ 脉冲从 $2s$ 壳层产生的光电子与 $\omega$ 脉冲从 $2p$ 壳层产生的光电子具有相同的能量。利用多组态含时 Hartree-Fock 方法，我们探索了支壳层之间的 Rabi 耦合如何在相应的光电子波包之间产生相干性。我们的 \textit{ab initio} 计算证实了 [K. L. Ishikawa, K. C. Prince, and K. Ueda, J. Phys. Chem. A 127, 10638 (2023)] 中由本质态方法导出的解析结果，验证了理论预测。尽管我们关注的是 Ne 的 $2p$ 和 $2s$ 支壳层，但我们的方法适用于表现出从多个支壳层光电离的广泛系统。我们模拟中采用的激光参数在现有的自由电子激光器 (FELs) 中是可获得的，我们预期这项工作能够激发利用 FELs 研究离子-光电子相干性与纠缠的实验研究。