基于手性泵浦-探测光谱的相干特异性信号检测

我们研究瞬态圆二色光谱（TRCD）作为一种技术在结构化振动环境的影响下探测激子相干动力学特征。我们考虑一种泵浦-探测构型，具有线偏振泵浦和圆偏振探测，两者传播方向间有可变角度 $\theta$。在我们的理论形式体系中，信号被分解为手性和非手性门函数和窗函数。利用此形式体系，我们表明手性门分量（在布居时间内拍频）可通过比较具有不同 $\theta$ 值的信号来隔离。正如大多数时间分辨泵浦-探测光谱一样，整体TRCD响应显示出激发态和基态动力学的特征。然而，我们证明手性门函数仅有微弱的基态贡献，若使用脉冲泵浦则可普遍忽略。这些发现表明，在脉冲极限下光学TRCD的泵浦-探测构型有潜力明确探测激发态中的量子相干拍频。我们给出了一个二聚体系统理论信号的数值结果。