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FCP复合体中叶绿素激发的相干与布居动力学:二维光谱研究

化学物理 2015-06-23 v1

摘要

利用二维电子光谱在77 K下研究了负责海洋藻类硅藻捕光功能的岩藻黄素-叶绿素蛋白复合体中的能量转移过程和相干现象。在飞秒和皮秒时间尺度上进行的实验实现了光谱动力学的分离,揭示了叶绿素aaccQy{\rm Q}_{y}跃迁光谱区域内系统相干态与布居态的演化。对相干动力学的分析使我们能够识别出在最初几皮秒内占主导的叶绿素(Chl)aa和岩藻黄素的分子内振动。对Chl ccQy{\rm Q}_{y}跃迁光谱区域的更仔细检视,揭示了先前未识别的、互不相互作用的叶绿素cc态,它们参与向Chl aa分子的飞秒或皮秒能量转移。对分离的相干与非相干动力学的考量使我们假设了Chl cc与Chl aa之间振动辅助的相干能量转移以及叶绿素分子的整体空间排列。

关键词

引用

@article{arxiv.1501.01192,
  title  = {Coherence and population dynamics of chlorophyll excitations in FCP complex: Two-dimensional spectroscopy study},
  author = {Vytautas Butkus and Andrius Gelzinis and Ramūnas Augulis and Andrew Gall and Claudia Büchel and Bruno Robert and Donatas Zigmantas and Leonas Valkunas and Darius Abramavicius},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1501.01192},
  year   = {2015}
}