基于团簇的机器学习势描述介观尺度的无序金属有机框架
材料科学
2025-04-08 v1
摘要
金属有机框架（MOFs）是极具吸引力和可调性的材料。通过在其原子结构中引入空间缺陷，MOFs可以被微调以表现出精确的化学功能，从而扩展其在各个技术领域的适用性。缺陷工程需要对空间无序的本质以及由此产生的材料性质变化有基本的理解，而目前这方面是缺乏的。我们引入了基于团簇的学习方法，使得能够从任何长度尺度的缺陷系统开发最先进的机器学习势（MLPs）。我们的方法识别体相结构中的原子相互作用，并将局部环境提取为有限的分子片段，以在需要时增强模型的训练数据。我们表明，基于团簇的学习能够提供能够准确描述包含超过两万个原子的介观系统中空间缺陷的MLPs。随后，我们选择最佳模型来研究空间无序的UiO-66衍生结构的一些主要力学性能，阐明了缺陷浓度和组成对材料行为的影响。我们的分析包括大型超胞结构，证明（近）从头算精度在介观尺度是可以达到的。
引用
@article{arxiv.2504.03881,
title = {Cluster-based machine learning potentials to describe disordered metal-organic frameworks up to the mesoscale},
author = {Pieter Dobbelaere and Sander Vandenhaute and Veronique Van Speybroeck},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.03881},
year = {2025}
}
备注
36 pages, 8 figures