CleaRIXS：一种用于共振非弹性 X 射线散射模拟与分析的快速精确第一性原理方法
材料科学
2022-09-16 v3 其他凝聚态物理
摘要
共振非弹性 X 射线散射（RIXS）以相互关联的方式探测占据与未占据电子子空间，是物理、化学与材料科学中研究电子结构所采用的最详尽、复杂且信息丰富的实验技术之一。我们引入一种用于 RIXS 谱模拟与分析的 ab-initio（第一性原理）、精确且高效的计算框架，其结合了两种各异且成熟的电子激发态建模方法。核空穴线性响应 RIXS（CleaRIXS）方法不仅确保精确纳入电子与核及价空穴的相互作用，还自动将显著 RIXS 特征映射至相关电子激发与去激发。通过与先前甲醇 C K 边 RIXS 测量 [J. Phys. Chem. A 120, 2260 (2016)] 的直接比较，我们展示了该形式体系在模拟 RIXS 谱不同区域及获取其起源物理洞见方面的效能。除探讨 CleaRIXS 与基于行列式的 X 射线吸收及非共振 X 射线发射模拟方法之间的联系外，还探索了包含价电子-空穴相互作用的重要性。亦对可能由振动介导过程产生的附加 RIXS 特征进行了定性讨论。CleaRIXS 为预测与解释 RIXS 过程及一般复杂电子激发态的模拟提供了稳健且可扩展的框架。
引用
@article{arxiv.2201.07541,
title = {CleaRIXS: A Fast and Accurate First-Principles Method for Simulation and Analysis of Resonant Inelastic X-ray Scattering},
author = {Subhayan Roychoudhury and David Prendergast},
journal= {arXiv preprint arXiv:2201.07541},
year = {2022}
}