固体内部及固体间非键合相互作用的化学起源

非键合相互作用支配着广泛的固态材料结构、稳定性和功能，但其化学起源往往难以从总能量中解析出来。本文对绝对局域分子轨道能量分解分析进行了推广，以在密度泛函理论水平上定量和解释固体内部及固体间的非键合相互作用。通过分子晶体、莫尔异质双层和层状钙钛矿异质结构，本框架将晶格形成能、层间结合能和能带结构变化分解为来自冻结相互作用、极化和电荷转移的化学直观贡献。该分析揭示了分散相互作用如何控制制药晶体的多态稳定性，如何局部堆叠调制 MoS2/WSe2 的层间耦合，以及如何通过碱金属阳离子取代切换层状钙钛矿异质结构的量子阱特性。通过将涌现的固态性质与微观相互作用机制相连接，本框架为理解和设计复杂材料提供了化学透明的依据。