充电诱导 NaCl 纳米立方体角隅处中性原子的发射

原则上，通过向碱卤化物晶体表面给予/移除电子，可以诱发中性阳离子/阴离子从固体碱卤化物中脱离，但这通常是一个高度吸热的过程。然而，对于位于不利位置（如表面台阶和扭折）的原子，发射所需的能量较小。对于碱卤化物立方体中的角隅离子，其结合最弱，因此一旦中性化，移除该原子应更容易。我们进行了第一性原理密度泛函计算和模拟，研究了中性和带电 NaCl 纳米立方体，以确立中性化角隅离子提取的能量学。在空穴给予（电子移除）后，我们发现中性 Cl 角隅原子的脱离仅需约 0.8 eV 的有限能量。相反，在向立方体给予一个过剩电子后，可以从角隅以约 0.6 eV 的较低成本提取中性 Na 原子。由于立方体的电子亲和能级（接近我们也确定的 NaCl(100) 表面态）估计位于真空能级以下约 1.8 eV 处，因此从真空向纳米立方体给予零能量电子的整体能量平衡将是放热的。作为副产品，我们还获得并分析了 NaCl(100) 表面的原子和电子结构，以及纳米立方体 Na 和 Cl 角隅空位。