利用第一性原理扩散量子蒙特卡洛研究LiNiO2的电荷密度与氧化还原电势
材料科学
2021-10-13 v1
摘要
尽管已有大量理论与实验报道，层状LiNiO2的电子结构仍存在争议。我们利用真正第一性原理的方法——扩散量子蒙特卡洛（DMC），研究了LixNiO2（0.0 < x < 1.0）体系的电荷密度、锂嵌入电势与锂扩散势垒能。我们比较了DMC与密度泛函理论（DFT）得到的电荷密度，表明局域与半局域DFT泛函在氧原子上产生了符号错误的自旋极化密度。SCAN泛函与Hubbard-U修正改善了Ni与O原子周围的极化密度，从而减小了与DMC密度的偏差。DMC准确捕捉了Ni-O原子间的p-d杂化，给出了准确的锂嵌入电压、极化密度与反应势垒。
引用
@article{arxiv.1911.01610,
title = {Charge density and redox potential of LiNiO2 using ab initio diffusion quantum Monte Carlo},
author = {Kayahan Saritas and Eric R. Fadel and Boris Kozinsky and Jeffrey C. Grossman},
journal= {arXiv preprint arXiv:1911.01610},
year = {2021}
}