分子动力学模拟中热交换统计的挑战
介观与纳米尺度物理
2023-11-15 v1 化学物理
计算物理
摘要
我们利用LAMMPS原子分子动力学模拟器研究了温度偏置金属-分子-金属分子结中的热交换。通过在结的边界处使用朗之万热浴产生非平衡稳态，我们表明金-烷二硫醇-金纳米结上的平均热流在物理上表现正确，其热导值与文献相符。相比之下，模拟器生成的热交换的完整概率分布函数违反了熵产生的基本涨落对称性。我们将这一失败归因于热浴的实现以及用于计算热交换的表达式。为纠正此问题并产生正确的统计，我们引入了单原子热浴作为传统多原子热浴的替代方案。一旦对热端和冷端热浴的热交换进行平均，该方法成功生成了正确的概率分布函数，我们借此研究了平均热流及其噪声的行为。我们进一步检验了分子结中的热力学不确定性关系，表明其成立，尽管呈现出非平凡的趋势。我们的研究指出，在未来的热输运噪声现象研究中，需要谨慎实现原子模拟软件工具中的非平衡分子动力学求解器。
引用
@article{arxiv.2311.07830,
title = {Challenges in molecular dynamics simulations of heat exchange statistics},
author = {Jonathan J. Wang and Matthew Gerry and Dvira Segal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.07830},
year = {2023}
}