液态水中的因果性作为涌现玻璃态动力学的标志
化学物理
2026-04-22 v1
摘要
在诸如水等分子液体中，微观或介观变量之间的时滞影响通常使用时间关联函数来探测，而这些函数在细致平衡下是对称的，因此对动力学不对称性不敏感。在此，我们使用一种因果推断度量来刻画水的动力学，该度量能够捕获集体变量之间的不对称耦合。通过分析环境条件下以及过冷水的高密度液体（HDL）区域内的平衡分子动力学模拟，我们揭示了在多个时间和空间尺度上，取向与平移自由度之间的耦合存在显著的不对称性。在室温下，旋转模式与平移在很大程度上是解耦的。相反，在过冷 HDL 区域内，平移运动成为动力学的主要驱动因素，表明存在类似于促进的弛豫机制，这是玻璃态系统的典型特征。这些结果揭示了跨热力学条件下动力学耦合的定性重组，意味着处于热平衡的分子液体在其涨落耦合中可以表现出涌现的方向性。作为推论，我们的分析表明，作用于特定自由度的外部扰动可以在平移模式与取向模式之间的因果关系中诱导出更强的时间之箭。
引用
@article{arxiv.2604.19491,
title = {Causality in Liquid Water as a Hallmark of Emergent Glassy Dynamics},
author = {Leon Huet and Vittorio Del Tatto and Debarshi Banerjee and Alessandro Laio and Ali A. Hassanali},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.19491},
year = {2026}
}