催化剂介导的碳纳米管蚀刻：电子结构不敏感性与生长动力学的相互关系

碳纳米管的选择性蚀刻已被广泛探索作为后合成手段，用于富集半导体材料。随着纳电子应用日益需求纯半导体纳米管用于场效应晶体管及其他光电子器件，理解选择性去除的机理基础变得至关重要。虽然蚀刻选择性常归因于管壁电子结构的影响，但在催化剂纳米粒子存在时，其相关性仍不明确。本文采用精细同位素标记方法，直接量化单个单壁碳纳米管的催化剂介导蚀刻与生长速率。意外地，在水蒸气和甲醇环境中，催化剂介导的蚀刻对管的电子类型依赖极小，与无催化剂氧化路径形成鲜明对比。加热处理纳米管 Ensemble 的原位拉曼分析也确认了在催化条件下金属-无关数性蚀刻，而无催化剂的壁面氧化则表现出显著的选择性。我们的生长动力学模型精确描述了催化剂介导蚀刻过程的动力学，启发了纳米管边缘动力学的动力蒙特卡罗模拟，揭示了生长与蚀刻过程中边缘构型的相互关系。这些发现凸显了催化与非催化反应性之间的根本性差异，从而表明，针对预分离碳纳米管样品，催化剂介导的蚀刻可作为生长行为的诊断镜像。