基于多体微扰理论捕获碘化铅钙钛矿中的激子效应
材料科学
2022-01-20 v1
摘要
碘化铅钙钛矿在新兴光伏技术与光电器件中引起了相当大的关注。因此，对电子与光学性质的精确理论描述——尤其是理解该类材料中的激子效应——具有科学与实际意义。然而，尽管过去已有若干理论研究努力，对太阳能电池性能关键电子参数(如光学性质、有效质量、激子结合能(E)与辐射激子寿命)最准确分析仍大体未知。本文采用最先进的基于第一性原理的方法，即杂化泛函(HSE06)结合自旋轨道耦合(SOC)、多体微扰理论(GW、BSE)、模型BSE(mBSE)、Wannier-Mott(WM)与密度泛函微扰理论(DFPT)。以典型模型体系APbI(A = 甲脒(FA)、甲铵(MA)与Cs)为例，对光学、电子与激子性质的理论理解进行了详尽分析。我们表明，在含SOC的HSE06计算中调节精确交换参数()，随后进行单步GW与BSE，对获得可靠实验带隙预测起关键作用。我们证明mBSE方法相较实验改善了光谱特征。此外，WM方法与介电屏蔽的离子贡献(低于16 meV)降低了E。我们的结果揭示，直接-间接带隙转变(Rashba分裂)可能是MAPbI与FAPbI中载流子复合率降低的一个因素。阳离子'A'对获得长寿命激子的作用已被充分理解。所提方法允许设计具有定制激子性质的新材料。
引用
@article{arxiv.2008.03381,
title = {Capturing Excitonic Effects in Lead Iodide Perovskites from Many-Body Perturbation Theory},
author = {Pooja Basera and Arunima Singh and Deepika Gill and Saswata Bhattacharya},
journal= {arXiv preprint arXiv:2008.03381},
year = {2022}
}