具有高尼尔温度的极性 MnSiN$_2$ 中的倾斜反铁磁性

MnSiN$_2$ 是一种过渡金属氮化物，Mn 和 Si 离子在畸变纤锌矿衍生结构的阳离子位点上呈有序分布。Mn$^{2+}$ 离子位于具有强超交换路径的三维类金刚石共价网络上。我们模拟其电子结构，发现 MnSiN$_2$ 中的 N 阴离子作为 $\sigma$- 和 $\pi$-供体，有助于增强 N 介导的超交换，导致高尼尔有序温度 $T_N$ = 443 K。制备多晶 MnSiN$_2$ 样品以重新检查磁结构并解决先前报道的差异。在 $T_\mathrm{cant}$ = 433 K 处观察到额外的磁倾斜转变，并且使用 DFT 计算与粉末中子衍射相结合已解析精确的倾斜基态磁结构。计算倾向于 $G$-型反铁磁自旋序并降低至 $Pc^\prime$。磁布拉格峰的不可约表示分析支持磁对称性的降低。计算模型包括磁自旋偏离晶轴 $c$ 轴 10$^\circ$ 的旋转，与测量的粉末中子衍射数据建模一致，以及 0.6$^\circ$ 的小倾斜。