宽带 Mie 驱动的随机准相位匹配

无反演对称性的高质量晶体是通过三波混频实现光学频率转换的传统平台。在体晶体中，高效波混频依赖相位匹配构型，而在微纳尺度则需增强非线性光-物质相互作用的共振机制。这些策略通常导致波长特异的性能与窄带应用。由随机组装的非线性光学晶体构成的无序光子材料，在随机准相位匹配（RQPM）机制下可实现宽带可调谐性，且无需高质量材料。在此，我们通过钛酸钡纳米晶自下而上的组装制成数微米大小的 Mie 共振球，在其中实现 RQPM，从而将共振与无序结合。测得的二次谐波生成（SHG）揭示了宽带与共振波混频的结合：Mie 共振驱动并增强 SHG，而无序使相位匹配条件保持宽松。这一新相位匹配机制可描述为 SHG 复平面上的随机游走，其步长取决于微球内局域场增强。我们的纳米晶组装体为微尺度上超越体晶体相干长度的定制相位匹配提供了新机遇。它们可适配实现从近紫外到红外波段的频率转换，且成本低廉、可扩展至大面积。