基于结构的粗粒化中的广泛化学可转移性

与自顶向下粗粒化（CG）模型相比，自底向上方法能够提供更高的结构保真度。这种保真度源于与更高分辨率参考的紧密关联，使得 CG 模型具有化学特异性。遗憾的是，化学特异性可能与化合物筛选策略相矛盾，后者要求可转移的参量化。在此我们提出一种方法，将自底向上、保结构的 CG 模型与化学可转移性相协调。我们考虑了 3441 个 C$_7$O$_2$ 小分子异构体的自底向上 CG 参量化。我们的方法结合了原子表示、无监督学习以及大规模扩展系综力匹配参量化。我们首先确定了 19 个代表性分子的子集，它们最大限度地编码了所有气相构象的局部环境。这 19 个代表性分子之间的参考相互作用取自均匀块状液体和各种二元混合物。对所有 703 个状态点的扩展系综参量化得到了一个既基于结构又具有化学可转移性的 CG 模型。值得注意的是，所得力场在平均上比单状态点等效模型具有更高的结构精度。对扩展系综取平均起到了平均力正则化器的作用，平滑了那些对单一状态点过度特定的力和结构关联。我们的方法旨在通过一组 CG 珠类型实现可转移性，这些珠类型可用于轻松构建新分子，同时保留基于结构的参量化的优势。