GaAs(001) 中二次谐波产生的键模型与群论

本文基于简化键超极化率模型 (SBHM) 和群论 (GT)，对双原子闪锌矿晶体中的二次谐波产生 (SHG) 进行了全面分析。比较了两种方法之间的三阶张量，并将其应用于重现旋转各向异性 (RA) SHG 实验结果。众所周知，此类晶体是非中心对称的，因此二次谐波产生源主要由体偶极子主导，其 SHG 极化为 $P_{BD}=\chi_{ijk}^{(2)}E(\omega)E(\omega)$。我们表明，通过引入有效超极化率 $\alpha_{2GaAs}=\left(\alpha_{2Ga}-\alpha_{2As}\right)$，先前应用于单晶系统（如硅）的 SBHM 也可应用于包含两种不同原子（如 GaAs）的原子晶胞。与 GT 的比较显示，对于对应于体四面体结构的 $T_d$ 点群，两者给出了相同的三阶张量。有趣的是，当模型中也纳入菲涅耳分析时，SBHM 仅需一个拟合参数即可与 GaAs 的 RASHG 实验达成良好一致。