基于键长的准一维 CrSb$X_3$ ($X$=S, Se)磁相变

通过{\it ab initio}计算，我们研究了准一维绝缘体 CrSb$X_3$ ($X$ = S, Se) 的磁基态，其中包含无限双锰矿链。 在常规带理论下（无显式库仑关联 $U$），我们获得的带隙与实验结果高度吻合。值得注意的是，我们发现磁有序性对 Cr-Cr 键长 $d_{\rm Cr-Cr}$ 高度敏感：增加键长会在临界距离 $d^c_{\rm Cr-Cr} \approx 3.53 (\pm 0.05)$ \AA 处引起从反磁向到铁磁向的相变。因此，CrSbS$_3$ 位于相变边界附近，而 CrSbSe$_3$ 则稳健地为铁磁性，与实验结果一致。交换相互作用的分析表明，一阶相变由由硫化物离子中介的最近邻间链超交换 $J_1$ 的符号反转主导，而间链直接交换 $J_2$ 保持铁磁性且仅发生渐进变化。这一行为反映了在准一维过渡金属系统中由竞争交换通路驱动的一种新出现的Bethe-Slater-like行为，其中 $J_1$ 与 $J_2$ 的竞争决定了磁基态。此外，还研究了每种化合物的基态电子结构。