用于从头算量子化学的自回归神经网络波函数
化学物理
2022-01-27 v2 机器学习
计算物理
量子物理
摘要
近年来，神经网络量子态（NNQS）已成为研究量子多体系统的强大工具。电子结构计算是一个典型的多体问题，数十年来吸引了大量研究努力，而直到最近才有人尝试用 NNQS 求解。然而，复杂的非局域相互作用和高采样复杂性是重大挑战，需要定制化的解决方案。在此，我们用一种新型自回归神经网络（ARN）参数化电子波函数，该网络允许高效且可扩展的采样，同时在不牺牲表达能力的条件下嵌入了反映分子系统结构的物理先验。这使我们能够对多达 30 个自旋轨道的分子进行电子结构计算——比以往常规 NNQS 应用至少多一个数量级的 Slater 行列式——并且我们发现，即使存在强量子关联，我们的 ansatz 也能优于事实上的黄金标准耦合簇方法。凭借一个不再将采样视为计算瓶颈的高表达能力神经网络，我们得出结论，进一步扩展的障碍不在于波函数 ansatz 本身，而是任何变分蒙特卡洛方法所固有的。
引用
@article{arxiv.2109.12606,
title = {Autoregressive neural-network wavefunctions for ab initio quantum chemistry},
author = {Thomas D. Barrett and Aleksei Malyshev and A. I. Lvovsky},
journal= {arXiv preprint arXiv:2109.12606},
year = {2022}
}
备注
8 pages, plus Methods and Supplementary Information