面向无机材料固相合成的自主导决策
材料科学
2023-11-02 v2
摘要
为助力无机材料合成的自动化，我们引入一种算法（ARROWS3），用于指导固相反应中所用前驱体的选择。给定一个目标相，ARROWS3 迭代地提出实验并从其结果中学习，以识别出能导致该目标最大产率的最优前驱体集合。初始实验基于从第一性原理计算收集的热化学数据选定，这些数据能够识别表现出形成所需目标的巨大热力学驱动力的前驱体。若初始实验失败，则通过采样一系列合成温度并鉴定其产物来确定相关的反应路径。ARROWS3 随后利用此信息精确定位哪些中间反应消耗了起始物料可用自由能的大部分。在后续实验迭代中，选择前驱体以避免此类不利反应，从而维持形成目标的强驱动力。我们在三个包含 200 余种不同合成步骤结果实验数据集上验证了该方法。与若干黑盒优化算法相比，ARROWS3 在所需实验迭代次数大幅减少的同时，为每个目标识别出最有效的前驱体集合。这些发现凸显了在材料合成优化算法设计中运用领域知识的重要性，而此类知识对全自主研究平台的开发至关重要。
引用
@article{arxiv.2304.09353,
title = {Autonomous decision making for solid-state synthesis of inorganic materials},
author = {Nathan J. Szymanski and Pragnay Nevatia and Christopher J. Bartel and Yan Zeng and Gerbrand Ceder},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.09353},
year = {2023}
}