钙钛矿固态电解质中低晶界电阻的原子尺度起源
材料科学
2023-04-26 v1
摘要
氧化物固态电解质（OSEs）有望为锂离子电池实现更高的安全性与能量密度，但其高晶界（GB）电阻是普遍瓶颈。在研究中最为充分的钙钛矿 OSE——Li3xLa2/3-xTiO3（LLTO）中，GB 的离子电导率约为体相的三分之二低三个数量级。相比之下，相关的 Li0.375Sr0.4375Ta0.75Zr0.25O3（LSTZ0.75）钙钛矿表现出低 GB 电阻，其原因尚不清楚。在此，我们使用像差校正扫描透射电子显微镜与谱学，以及主动学习矩张量势，揭示了 LSTZ0.75 GB 的原子尺度结构与成分。振动电子能量损失谱首次被应用于表征 LSTZ0.75 中 GB 原本不可测的 Li 分布。我们发现，作为 LLTO 低 GB 离子电导率主因的 Li 耗尽，在 LSTZ0.75 的 GB 中并不存在。相反，LSTZ0.75 的低 GB 电阻率归因于形成了一种含有丰富空位的独特缺陷立方钙钛矿界面结构。我们的研究揭示了低 GB 电阻率的原子尺度机制，并为设计具有高总离子电导率的 OSEs 提供了可能的路径。
引用
@article{arxiv.2204.00091,
title = {Atomic-scale origin of the low grain-boundary resistance in perovskite solid electrolytes},
author = {Tom Lee and Ji Qi and Chaitanya A. Gadre and Huaixun Huyan and Shu-Ting Ko and Yunxing Zuo and Chaojie Du and Jie Li and Toshihiro Aoki and Caden John Stippich and Ruqian Wu and Jian Luo and Shyue Ping Ong and Xiaoqing Pan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.00091},
year = {2023}
}