评估固态反应的热力学选择性以实现无机材料的预测性合成
材料科学
2023-10-18 v2
摘要
合成是新无机材料发现中的一大挑战。目前，在确定最优固态合成路径方面理论指导有限。我们引入两个选择性度量——主要竞争与次要竞争，以评估固态反应中目标相/杂质相形成的倾向性。我们利用这些度量分析了文献中的 3,520 个固态反应，对面向热门目标材料的现有方法排序。此外，我们将这些度量实现于数据驱动的合成规划流程中，并展示了其在钛酸钡(BaTiO)合成中的应用。利用来自 Materials Project 的包含 18 种元素化学反应网络及第一性原理热力学数据，我们识别出 82,985 条可能的 BaTiO 合成反应，并选取其中九条进行实验测试。通过同步辐射粉末 X 射线衍射对反应路径的表征显示，我们的选择性度量与观测到的目标相/杂质相形成相关。我们利用非常规前驱体(BaS/BaCl 和 NaTiO)发现了两条高效反应，其比常规方法更快生成 BaTiO 且杂质更少，凸显了在前驱体选择中考虑含额外元素的复杂化学体系的重要性。我们的框架为预测性无机合成奠定了基础，有助于优化现有配方并发现新材料，包括那些用常规前驱体不易获得的材料。
引用
@article{arxiv.2308.11816,
title = {Assessing Thermodynamic Selectivity of Solid-State Reactions for the Predictive Synthesis of Inorganic Materials},
author = {Matthew J. McDermott and Brennan C. McBride and Corlyn Regier and Gia Thinh Tran and Yu Chen and Adam A. Corrao and Max C. Gallant and Gabrielle E. Kamm and Christopher J. Bartel and Karena W. Chapman and Peter G. Khalifah and Gerbrand Ceder and James R. Neilson and Kristin A. Persson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.11816},
year = {2023}
}
备注
Minor revisions (updated abstract, added discussion, added precursor purities, formatting). The first two authors contributed equally to this work. 53 pages, 7 figures