AQCat25：解锁针对异构催化的自旋感知高保真机器学习势能
材料科学
2025-12-16 v2 机器学习
摘要
大规模数据集已使机器学习原子势（MLIP）在通用异构催化建模方面达到了高度的准确性。然而，这些势能在处理某些问题时存在局限性，这些问题涉及底层训练数据的空白。为扩展这些能力，我们引入AQCat25，这是一个包含1350万个密度泛函理论（DFT）单点计算的补充数据集，旨在提高对自旋极化和/或更高保真度至关重要的系统的处理。我们还研究了将新数据集（如AQCat25）与更广泛的Open Catalyst 2020（OC20）数据集集成以创建自旋感知模型而不牺牲通用性的方法。我们发现，直接在AQCat25上对通用模型进行调优会导致对原始数据集知识的灾难性遗忘。相反，联合训练策略在不牺牲通用性能的前提下，有效提高了在新数据上的准确性。这种联合方法带来了一个挑战，即模型必须从包含混合保真度计算和混合物理（自旋极化 vs. 非自旋极化）的数据集中学习。我们表明，通过对该系统特定元数据进行显式条件控制（例如使用特征线性调制（FiLM）），成功地解决了这一挑战，并进一步提高了模型的准确性。最终，我们的工作确立了一种有效的协议，用于桥接DFT保真度领域，以发展基础模型在催化中的预测能力。
引用
@article{arxiv.2510.22938,
title = {AQCat25: Unlocking spin-aware, high-fidelity machine learning potentials for heterogeneous catalysis},
author = {Omar Allam and Brook Wander and SungYeon Kim and Rudi Plesch and Tyler Sours and Jia-Min Chu and Thomas Ludwig and Jiyoon Kim and Rodrigo Wang and Shivang Agarwal and Alan Rask and Alexandre Fleury and Chuhong Wang and Andrew Wildman and Thomas Mustard and Kevin Ryczko and Paul Abruzzo and AJ Nish and Aayush R. Singh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.22938},
year = {2025}
}
备注
32 pages, 17 figures