将含时密度泛函理论的 Liouville-Lanczos 方法应用于温稠密物质
等离子体物理
2025-05-15 v2 化学物理
计算物理
摘要
对温稠密物质 (WDM) 区域的动态结构因子 (DSF) 及相关密度响应特性进行从头算建模是一项具有挑战性的计算任务。DSF 与探测 X 射线束和仪器函数卷积后，可在 X 射线汤姆逊散射 (XRTS) 实验中测量，从而能够在微观层面研究电子结构性质。在众多从头算方法中，线性响应含时密度泛函理论 (LR-TDDFT) 是模拟 DSF 的关键框架。LR-TDDFT 中计算 DSF 的标准方法依赖于轨道表示。该方法的一个显著缺点是所需空带数量随波数增加而不利地缩放，这使得 LR-TDDFT 对于模拟大能量尺度下的 XRTS 测量（例如在背散射几何中）变得不切实际。我们考虑并测试了一种采用 Liouville-Lanczos (LL) 方法模拟 DSF 的替代方案。该方法不需要空态，并允许获取大动量转移值及宽频率范围内的 DSF。我们在投影缀加波形式下，将 LL 方法得到的结果与标准 LR-TDDFT 的结果进行了比较，对象为等容加热铝和温稠密氢。此外，我们利用温稠密氢的虚时密度-密度关联函数 (ITCF) 的精确路径积分蒙特卡洛 (PIMC) 结果，对 LL 方法进行了严格的基准测试。我们讨论了 LL 方法在不同波数下计算 DSF 和 ITCF 的应用、赝势的影响以及洛伦兹展宽的作用。LL 方法在 WDM 条件下的成功验证，使其成为从头算模拟领域的一个宝贵补充，有助于支持实验工作并推进 WDM 理论发展。
引用
@article{arxiv.2502.04921,
title = {Applying the Liouville-Lanczos Method of Time-Dependent Density-Functional Theory to Warm Dense Matter},
author = {Zhandos A. Moldabekov and Sebastian Schwalbe and Thomas Gawne and Thomas R. Preston and Jan Vorberger and Tobias Dornheim},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.04921},
year = {2025}
}