自耦合量子化学体系中的假共振分裂
光学
2025-08-18 v1
摘要
高折射率量子化学材料的薄膜可实现自耦合，因其同时支持固有的量子化学跃迁与光学共振。这些光学共振形式为厚膜中的 Fabry-Perot 共振，或在极薄膜（置于金属基片上）中的吸收共振。本文研究这些光学共振是否导致真实的量子化学-光子混合。通过远场反射率和光谱分辨光电流测量，我们研究了不同厚度的硫化钨 (WS) 薄片，分别置于金属和介质基片上。尽管极薄膜的反射率谱显示量子化学与吸收共振之间的分裂，但我们的光电流测量仅显示量子化学峰，表明未形成极化子。相比之下，较厚的薄片表现出与量子化学强耦合的 Fabry-Perot 共振，在反射率和光电流谱中均显示清晰的分裂，提供了极化子形成的证据。我们进一步表明，极化子共振可通过改变基片材料来调节 WS-基片界面处的反射相位。除了与强 A-量子化学耦合外，我们还观察到涉及较弱 B-量子化学的极化子形成（位于较短波长处），以及两种量子化学同时与单个 Fabry-Perot 共振相互作用的更高阶混合。这些发现阐明了在量子化学材料中假共振与真实强耦合之间的区别，展示了如何利用反射相位和薄片厚度来工程化光-物质相互作用。
引用
@article{arxiv.2508.11370,
title = {Apparent Resonance Splitting in Self-Coupled Excitonic Systems},
author = {Avishek Sarbajna and Qitong Li and Dorte Rubæk Danielsen and Skyler Peitso Selvin and Duc Hieu Nguyen and Manh-Ha Doan and Peter Bøggild and Mark L. Brongersma and Søren Raza},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.11370},
year = {2025}
}