玻璃化转变时笼的各向异性-各向同性转变

刻画局域结构演化是理解玻璃化转变本质的关键步骤。本工作中，我们探测简单玻璃模型中 Voronoi 胞几何的演化，发现单个粒子笼在过冷液体中呈各向异性形变，而在玻璃中呈各向同性形变。我们为每个 Voronoi 胞引入各向异性参数 $k$，其平均值在模耦合玻璃化转变 $\phi_\mathrm{c}$ 处呈现急剧变化。此外，在液体区发现了堆积分数幂律 $\phi\propto q_1^{-d}$，其中 $d>D$，不同于玻璃区的 $d=D$，这里 $q_1$ 是结构因子第一峰位置，$D$ 为空间维数。该幂律由 $k$ 的变化解释。过冷液体中的活跃运动与 Voronoi 胞的长轴而非短轴空间相关。另外，接近玻璃化转变的动态变慢可通过基于 $k$ 的修正自由体积模型很好地刻画。这些发现揭示出非预设结构参数 $k$ 决定了玻璃态动力学，并有效识别结构-动力学关联与玻璃化转变。