基于第一性原理研究的碳掺杂氧化锌中的各向异性铁磁性

本研究采用广义梯度近似（GGA）和杂化泛函（HSE06）作为交换关联泛函，对氧化锌（ZnO）中替代型碳杂质进行了密度泛函理论研究。研究发现，除极贫氧和富碳条件外，非自旋极化的 C$_\mathrm{Zn}$ 杂质在几乎所有条件下都比具有 $2\mu_{\mathrm{B}}$ 磁矩的 C$_\mathrm{O}$ 杂质在热力学上更稳定。这解释了在 C 掺杂 ZnO 中实现 $d^{0}$ 铁磁性的实验样品制备困难。基于包含 96 个原子的大超胞的 GGA 计算，我们得出结论：ZnO 中的两个 C$_\mathrm{O}$-C$_\mathrm{O}$ 杂质之间存在铁磁相互作用，但该相互作用是短程且各向异性的，在纤锌矿 ZnO 的六方 $ab$ 平面内远强于沿 c 轴方向。这种层状铁磁性归因于 ZnO 中 C$_{\mathrm{O}}$ 杂质在费米能级附近的碳杂质能带色散的各向异性。根据计算结果，我们推导出 C$_{\mathrm{O}}$ 浓度在 2% 至 6% 之间应是实现 C 掺杂 ZnO 中 $d^{0}$ 铁磁性的最佳范围。