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非谐性驱动的 Rashba 共螺旋激子突破量子效率限制

材料科学 2020-12-21 v1

摘要

闭壳层发光二极管 (LED) 受限于由光学非活性三重态激子导致的内部量子效率 (IQE) 限制。本文展示了铅卤钙钛矿 (LHP) APbX3_3(A=Cs/CN2_2H5_5;X=Cl/Br/I)中一种未被发现的发射机制,其规避了闭壳层 LED 的效率极限。尽管在反演对称的 LHP 中光学非活性的 J=0J=0 禁止了高效发射,但由 Pb 的立体化学以及沿虚 A+^+\cdotsX^- (T1u_{1u}) 横向光学 (TO) 模的共振轨道-成键网络所产生的非谐性,打破了反演对称性并引入无序与 Rashba-Dresselhaus 自旋轨道耦合 (RD-SOC)。这导致了明亮的共螺旋激子与暗的反螺旋激子。多体理论与第一性原理计算确认,光学活性的共螺旋激子是有机/无机 LHP 中的最低激发态。因此,RD-SOC 可利用非谐性驱动实现理想的 50 %\% IQE,远超闭壳层 LED 的 25 %\% IQE 限制。

关键词

引用

@article{arxiv.2004.02329,
  title  = {Anharmonicity-driven Rashba co-helical excitons break quantum efficiency limitation},
  author = {Chang Woo Myung and Kwang S. Kim},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2004.02329},
  year   = {2020}
}

备注

5 pages, 4 figures