基于多尺度模拟的有机半导体器件飞行时间电荷迁移率计算的图随机漫步方法

我们提出了一种图随机漫步（GRW）方法，用于研究复杂分子材料在飞行时间范式下的电荷传输特性。构成该材料的分子由有向加权图的顶点表示，电荷载流子则作为随机漫步器。边缘权重为电荷载流子沿边缘进行基本跳跃过程的速率，其值由涉及该顶点能量以及相互作用强度的组合决定。随机漫步中内置排斥，以 accounts for 泡利不相容原理。在飞行时间实验中，电荷载流子被注入材料中，记录其到达收集电极的时间。我们的ethods 允许以稀疏线性系统的形式直接评估收集节点的预期命中时间，避免基于高维母函数方程或动力学蒙特卡罗（KMC）显式时间演化的 numerically 繁琦且可能受波动影响的methods。我们通过数值研究验证了 GRW 方法，对单载流子和多载流子在扩散和漂移-扩散范式下的电荷动力学进行了研究，采用真实材料的替代晶格模型，其属性已在结合量子力学和分子动力学方法的多尺度模型框架中进行模拟。该替代模型允许对参考基线的能量无序类型和强度进行变异。与母方程式的结果进行比较后发现，两种方法在数值实现上也具有理论等价性。我们进一步指出，KMC 结果因采样不足而出现显著偏差。总体而言，GRW 方法为更常用的方法提供了一种强大的替代方案，无采样问题，并能利用稀疏矩阵方法。