判定范德瓦耳斯材料层间磁耦合的电子计数规则

在层状磁性材料中，尽管层内交换相互作用可通过超交换机制等很好地解释，但相邻范德瓦耳斯层之间的磁耦合仍难以理解和预测。本工作中，我们阐明了层间交换机制，并基于计数 $d$ 轨道占据数（${d}^{n}$，其中 $n$ 为磁性阳离子处的 $d$ 电子数）提出了一种电子计数规则，用以判定范德瓦耳斯层间的磁有序。借助该规则，我们将磁性单层分为两类：I 型（$n<5$）与 II 型（$n\geq5$），并推导出绝缘体与金属各自的三种层间磁耦合类型。两个 II 型层之间的耦合倾向于反铁磁（AFM）有序，而 I 型与 II 型界面则偏好铁磁（FM）方式。然而，对于两个 I 型层，它们表现出 FM 与 AFM 有序之间的竞争，甚至导致依赖于堆垛的磁性。此外，金属层也可纳入该规则，仅需对自由载流子跳跃作微小修正。因此，该规则为理解层间交换并进一步设计具有所需磁有序的范德瓦耳斯结提供了简明指导。