基于积分表示中弱场渐近理论的全电子分子隧穿电离
化学物理
2025-01-16 v3 原子与分子团簇
计算物理
摘要
隧穿电离（TI）支撑许多重要的超快过程，如高次谐波产生和强场电离。在现有的 TI 理论中，多电子弱场渐近理论（ME-WFAT）按设计能够准确处理 TI 中的多电子效应。ME-WFAT 的早期版本依赖于轨道渐近尾的精确表示，这阻碍了其在基于高斯基组的量子化学程序中的实现。在本文中，我们在积分表示中重新表述了 ME-WFAT，这使得渐近尾的质量变得不那么关键，从而大大促进了其在标准量子化学软件包中的实现。本文引入的积分表述在应用于任意几何构型的分子时因此更加稳健。我们展示了若干案例研究，其中包括一些早期理论与实验结果不一致的 CO 分子。在这里，我们发现当电场从 C 指向 O 时，ME-WFAT 产生最大的电离概率，这与实验结果一致。ME-WFAT 的一个有吸引力的特征是它可以与各种类型的多电子方法配合使用，无论是密度泛函类型还是多组态类型，这反过来又促进了具有强多参考特征体系中的隧穿电离计算。
引用
@article{arxiv.2408.09372,
title = {All-Electron Molecular Tunnel Ionization Based on the Weak-Field Asymptotic Theory in the Integral Representation},
author = {Imam S. Wahyutama and Denawakage D. Jayasinghe and Francois Mauger and Kenneth Lopata and Kenneth J. Schafer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.09372},
year = {2025}
}
备注
20 pages and 6 figures