通过调控有机体异质结太阳能电池界面能级实现开路电压与短路电流平衡：一种漂移-扩散模拟

在有机体异质结太阳能电池中，给体/受体界面能级差（$\Delta E$）被发现为高效电荷分离提供驱动力，从而产生高短路电流密度（$J_\mathrm{sc}$），但高 $\Delta E$ 不可避免地削弱开路电压（$V_\mathrm{oc}$）。本文采用器件模型方法，计算了两种不同电荷分离机制下的稳态电流密度-电压（$J-V$）和 $J_\mathrm{sc}-\Delta E$ 曲线，以研究同时获得可观 $V_\mathrm{oc}$ 和 $J_\mathrm{sc}$ 所需的最佳驱动力。在 Marcus 电荷转移机制下，随着 $\Delta E$ 增大，$J_\mathrm{sc}$ 在 $\Delta E\leq 0.2$ eV 时迅速增加，随后在 Marcus 反转区下降前保持近乎恒定，这归因于未解离激子在寿命内的积累，并有利于在远小于重组能 $\lambda$ 的 $\Delta E$ 下获得可观的 $J_\mathrm{sc}$。对于相干电荷转移机制（其中驱动力充当可及电荷分离态的能量窗口），以电荷转移激子的两类典型态密度为例，研究表明若高置域化态被高比例收集，也可在 0.2\,eV 的小 $\Delta E$ 下实现最高 $J_\mathrm{sc}$。本工作证明了 0.2\,eV 最佳驱动力的存在，并为调控界面能级以实现高且平衡的 $J_\mathrm{sc}$ 和 $V_\mathrm{oc}$ 提供了指导。