非旋转中性 PAH 团簇的绝对蒸发速率

多环芳烃 (PAH) 团簇已被提议作为蒸发极小颗粒的候选者，这些极小颗粒被认为是自由飞行 PAH 的前体。迄今为止，蒸发速率仅针对含碳原子数多达几百的物种进行了计算，而星际 PAH 团簇可能包含多达约 1000 个碳原子。我们提出了一种方法，将大型 PAH 团簇的统计蒸发速率计算推广开来，并提供了含碳原子数多达约 1000 个的物种的速率。本研究考察了由高度对称的紧凑型 PAH 家族组成的、包含多达 12 个分子的非旋转中性同分子 PAH 团簇的蒸发过程。我们进行了统计计算，并结合高内能下的分子动力学模拟，以提供蒸发速率的绝对值和释放动能的分布。计算在刚性分子近似下使用了显式的原子 - 原子 Lennard-Jones 势。我们提出了一种新方法来同时考虑分子间和分子内振动。在无需任何参数调整的情况下，计算出的蒸发速率与现有实验数据吻合良好。我们发现，非旋转假设对蒸发速率的影响有限。PAH 团簇的光稳定性随团簇中分子尺寸的增大而显著增加，随团簇中分子数量的增加而略有增加。对于在观测到蒸发极小颗粒的区域中典型的紫外辐射场值，本研究中最小的团簇（约 50 个碳原子）被发现会迅速发生光蒸发，而最大的团簇（约 1000 个碳原子）则是光稳定的。我们的结果支持了大型 PAH 团簇是蒸发极小颗粒的良好候选者这一观点。