用于X射线光电子能谱中关联效应的第一性原理多重态加累积量方法
材料科学
2022-06-08 v2 强关联电子
摘要
开放壳层体系中电子关联的处理是凝聚态理论中最具挑战性的问题之一。当前的近似方法仅取得部分成功。配体场多重态理论(LFMT)在描述X射线谱中的原子内关联效应方面取得了广泛成功，但通常忽略巡游态。单电子格林函数的累积量展开在描述shake-up效应方面取得成功，但忽略原子多重态。更完备的方法，如动力学平均场理论，可能在计算上存在问题。本文表明，利用第一性原理参数将动态库仑相互作用分离为局域和更长程部分，可得到一种组合的多重态加累积量方法，该方法同时考虑了局域原子多重态和卫星激发。该方法在过渡金属氧化物中得到展示，并解释了XPS实验中观察到的多重态峰、电荷转移卫星峰和分布背景特征。
引用
@article{arxiv.2107.10409,
title = {Ab initio multiplet plus cumulant approach for correlation effects in x-ray photoelectron spectroscopy},
author = {J. J. Kas and J. J. Rehr and T. P. Devereaux},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.10409},
year = {2022}
}