相空间平均的从头算机器学习
化学物理
2022-07-27 v3
摘要
平衡结构决定材料性质与生化功能。我们提出对相空间平均进行机器学习，其 conventionally 由基于 {\em ab initio} 或力场的分子动力学（MD）或蒙特卡洛模拟获得。类比于 \textit{ab initio} 分子动力学（AIMD），我们的 {\em ab initio} 机器学习（AIML）模型不需要键拓扑，因此实现了贯穿化学空间（chemical compound space）的系综性质的通用机器学习路径。我们演示了 AIML 在数百条 MD 轨迹上训练后预测玻尔兹曼平均结构。AIML 输出随后被用于利用实验数据训练溶解自由能的机器学习模型，并对样本外分子达到有竞争力的预测误差（MAE 0.8 kcal/mol）——在毫秒之内。因此，AIML 有效绕过了对基于 MD 或 MC 的相空间采样的需要，使得以大大加快的速度贯穿 CCS 开展探索活动。我们通过与最先进方法的比较将我们的发现置于背景下，得出关于溶解自由能预测在精度与时间方面的帕累托图。
引用
@article{arxiv.2203.17047,
title = {Ab initio machine learning of phase space averages},
author = {Jan Weinreich and Dominik Lemm and Guido Falk von Rudorff and O. Anatole von Lilienfeld},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.17047},
year = {2022}
}