基于第一性原理预测的熔融 MgCl2 时间分辨局域动力学非弹性中子散射
材料科学
2023-11-23 v1
摘要
驱动熔盐输运和热物理性质的离子动力学由于难以精确量化高度无序系统中特定离子的空间和时间涨落而鲜为人知。虽然由非弹性中子散射（INS）获得的范霍夫关联函数（VHF）直接探测这些动力学，但其解释受限于实验固有的物种平均，这掩盖了关键离子输运和溶剂化机制的分析。本文中，使用第一性原理分子动力学（AIMD）对 VHF 建模，揭示其偏贡献，并阐明其 underlying 离子输运机制。揭示了带相反电荷的离子（Mg2+ 和 Cl-）的缓慢去关联，其由邻接的离子共价配合物之间溶剂化壳层上的离子交换引起。此外，准确恢复了输运系数，并揭示了宏观性质与离子动力学之间的联系。本研究展示了基于第一性原理预测的 VHF 在解决揭示熔盐皮秒尺度离子动力学、机制与涌现物理性质之间关系这一长期挑战方面的潜力。
引用
@article{arxiv.2311.13537,
title = {ab initio informed inelastic neutron scattering for time-resolved local dynamics in molten MgCl2},
author = {Shubhojit Banerjee and Rajni Chahal and Alexander S. Ivanov and Santanu Roy and Vyacheslav S. Bryantsev and Yuya Shinohara and Stephen T Lam},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.13537},
year = {2023}
}