碳化硅与氮化硼中声子极化激元的从头计算

利用光子准粒子在远小于衍射极限的尺度上控制电磁能量是纳米光子学的一个标志性范式。该领域近期一个重要进展是在碳化硅与六方氮化硼等极性电介质中对极受限声子极化激元模式的测量与调控，这为在中红外至太赫兹频段实现纳米光子学与极端光-物质相互作用铺平了道路。为进一步推进这一有前景的领域，预测新发现及尚未合成的极化激元材料的光学响应具有重要意义。在此，我们基于量子线性响应理论发展了一个统一框架，用于计算任意维度极性晶格的空间非局域介电函数。对于三维块体材料，我们计算的空间局域极限复现了极性晶格介电响应的标准结果。利用该框架，我们给出了重要块体极性电介质(如碳化硅与六方氮化硼)介电常数的从头计算，结果与实验吻合良好。基于该从头算理论，我们能够从微观上理解哪些声子模式对介电函数的各分量有贡献，并预测由弱TO声子导致的介电函数特征。该形式体系还确定了量子非局域效应可能修正声子极化激元色散的区间，这与近期将电磁场限制在1 nm尺度的原子尺度实验极为相关。最后，我们的工作指出了对界面声子、声子强耦合以及手性声子对声子极化激元性质影响进行第一性原理描述的路径。