过冷液体中局域激发的理论

我们提出了玻璃形成液体中结构与动力学之间的新联系。我们展示了动力学促进（DF）理论所定义的空间局域激发的起源如何能从基于结构的框架理解。该框架通过将 DF 理论中的激发事件关联到势能地貌（PEL）中能量极小之间的跳跃事件而构建。通过将 PEL 简化为等能阱图像并应用谐波近似，我们发展了描述关于本征态（PEL 的能量最小化构型）的弹性涨落的场论。我们将激发建模为剪切转变区（STZ），其对本征态施加局域纯剪切变形。我们将 STZ 与打破维持本征态局域结构的弹性键的 T1 转变事件相联系。获得了以 $J_\sigma$ 表示的激发能垒公式，作为本征态弹性模量与径向分布函数的函数。将当前理论的能垒与 DF 理论预测的能垒进行比较，在玻璃形成体的各种二维连续多分散原子模型中发现了良好一致性。这些结果加强了结构与弹性通过局域激发的产生与弛豫驱动玻璃态动力学的角色。