单线态裂变-卤化物钙钛矿界面的研究

提高太阳能电池效率的一种方法是将其与低带隙半导体和单线态裂变材料（在光激发后将一个高能单线态转化为两个低能三线态）结合。本文展示了单线态裂变分子与低带隙卤化物钙钛矿之间界面的研究。我们简要展示了一系列筛选三线态向卤化物钙钛矿转移的 experiments。然而，在所有情况下均未观察到三线态转移。这促使我们通过使用并四苯和碘化铅铯进行第一性原理计算来更好地理解卤化物钙钛矿/单线态裂变界面。我们发现并四苯分子/薄膜优先平行/垂直于卤化物钙钛矿表面取向，方式与其他无机半导体上类似。我们给出了所有界面的形成能，其明显不如体相并四苯有利，表明界面处相互作用较弱。由于计算限制，无法计算完整界面处的激子态，因此我们转而给出并四苯与类卤化物钙钛矿结构之间高度推测性的玩具界面。在这些模型中，我们侧重于正确复现并四苯的电子态。我们发现并四苯的单线态和三线态能量与体相并四苯相当，且三线态即使在界面处也强烈局域在单个并四苯分子上。我们的工作提供了对并四苯与卤化物钙钛矿界面的新理解，探索了在界面处模拟激子的潜力，并开始解释直接向无机半导体中提取三线态的困难。