基于内在化学短程序的新型计算热力学框架
材料科学
2025-08-12 v1 统计力学
摘要
化学短程序（SRO）为调谐合金性能提供了新的机会，但基于布拉格-威廉姆斯均匀场近似的常规计算热力学框架（如 CALPHAD）无法正确描述SRO或序-无序变换在多组分（3）合金中。结合普遍方法和聚类变异方法（CVM）或聚类扩张方法（CEM）的第一性方法可以捕获SRO，但受限于高计算成本。本文提出了一种基于Fowler-Yang-Li（FYL）变换以降低自由能最小化所需变量数的混合CVM-CALPHAD框架，名为FYL-CVM。该方法在CALPHAD框架内实现了对多组分体系中SRO的高效建模。对fcc AB 二元体系的基准测试表明，FYL-CVM在效率上显著高于CVM相图，同时还包含振动、弹性和电子项等非配置贡献，以捕获其对序-无序边界的物理效应。应用于Cu-Au 系统时，该方法能够在高效的参数化下产出与实验数据吻合的相图，并通过SRO 图阐明SRO 参数随温度-组成关系的依赖性。该方法对Cu-Au-Ag 三元合金的适用性也得到了验证。总体而言，该框架在准确性和效率之间取得了平衡，将CALPHAD扩展到考虑化学SRO，实现了对排序现象的物理信息化建模。（本论文于2023年在弗吉尼亚大学提交，作为作者的博士研究成果。如需获取原始完整摘要，请参考PDF版本。）
引用
@article{arxiv.2508.07100,
title = {A Novel Computational Thermodynamics Framework with Intrinsic Chemical Short-Range Order},
author = {Chuliang Fu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.07100},
year = {2025}
}
备注
PhD Dissertation, University of Virginia (2023.08); Official DOI: 10.18130/gfty-sr91