高效热电 Half-Heusler 化合物高通量搜索

Half-Heusler 化合物已成为有前景的热电材料，其提供了巨大的成分空间以调控热电性能。本文研究了一类稳定的 half-Heusler 化合物，其由周期表中三个特定族的元素形成，即 X$_{p}$X$'_{1-p}$Y$_{q}$Y$'_{1-q}$Z$_{r}$Z$'_{1-r}$（其中 X, X$'$= Ti, Zr, Hf，Y, Y$'$ = Ni, Pd, Pt，Z, Z$'$ = Ge, Sn, Pb，且 p, q, r = 0, 0.25, 0.75 和 1），通过在 X、Y 和 Z 位分别进行化学计量等比电子数元素替代得到。在我们的高通量密度泛函理论计算的每一步都采用智能过滤器，以筛选具有更优品质因数的化合物。在确认若干已知结果的同时，计算也揭示了提升该类化合物热电性能的未知途径。发现母体 Heusler 中 50% 的 X 位以及 Z 位单独替代，对 $p$ 型和 $n$ 型掺杂均略微提升功率因子，同时因近似相同晶胞体积内晶格无序增加导致晶格热导率降低，从而使品质因数显著提升（约 24%）。此外，本研究证实了实验情形：Y 位替代因高对称点处能带简并解除而不会提升功率因子。本工作将作为与该化合物类合作以提升组分功率因子与品质因数的实验人员之综合性成本效益指南。