耦合损伤的连续介质电化学-力学梯度理论：在全固态电池锂金属丝生长中的应用
材料科学
2023-04-05 v1 化学物理
摘要
我们构建了一个连续介质电化学-力学梯度理论，将固体中的电化学反应与机械变形和损伤耦合起来。该框架模拟了物种由于扩散/迁移而在宿主内传输，以及在宿主内损伤位点处并发的电化学反应，其中离子物种被还原形成新化合物。该理论与影响机械变形、应力产生和宿主损伤的电极沉积完全耦合。反之，电极沉积动力学通过区分化学、电学和力学贡献的、热力学一致且物理动机明确的驱动力受机械应力影响。该理论还通过单独的相场变量追踪损伤和电极沉积程度，捕捉了宿主中生长诱导开裂与新物质在裂纹内沉积之间的相互作用。虽然该框架具有一般性，我们将其专门用于模拟锂金属-Li7La3Zr2O12（LLZO）体系，并展示了捕捉晶间和穿晶裂纹及锂丝生长机制的能力，这些均已被实验观察到。此外，我们阐明了固态电池中的机械约束如何在产生的裂纹/电极沉积形貌中起关键作用。在对该体系建模时，我们展示了我们的框架能够阐明力学与电极沉积动力学之间的关键耦合及其在决定锂丝生长中的作用。除此之外，该框架应在涉及电化学反应在损伤区内发生并在这些位点沉积新物质的众多相关工程问题中发挥作用。
引用
@article{arxiv.2302.06462,
title = {A continuum electro-chemo-mechanical gradient theory coupled with damage: Application to Li-metal filament growth in all-solid-state batteries},
author = {Donald Bistri and Claudio V. Di Leo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.06462},
year = {2023}
}