基于相场模型的核心-壳型正极粒子裂纹与容量衰减

核心-壳型电极粒子是高性能锂离子电池的有前景的形貌控制策略。然而，实验观察表明，这些结构仍然容易发生机械失效，充放电后会发生壳体破裂和核心-壳体脱粘。本文提出一种新型、综合性的计算框架，用于预测和深入理解核心-壳型结构失效及其对电池性能的相关衰减。所提出的完全耦合的化学-力学-损伤模型捕捉了机械损伤与电化学行为之间的相互作用，实现了粒子裂纹和容量衰减的量化。通过相场方法，既捕捉了批量材料断裂，又捕捉了界面脱粘。我们通过代表性的核心-壳体系统（NMC811@NMC532）的案例研究量化了粒子裂纹和容量损失的严重程度。结果为裂纹模式、底层机制及其对容量损失的影响提供了宝贵的见解。发现表明，当锂浓度在核心中显著高于壳体时，表面裂纹会 initiates。界面脱粘源于核心-壳体界面附近的局部环向应力，由于壳体膨胀更大。这种脱粘会迅速发展，阻碍锂离子输运，可能导致单次放电后容量损失超过10%。此外，较大的粒子可能经历由广泛拉伸区驱动的裂纹分支，可能导致整个粒子碎裂。所发展的框架不仅能为核心-壳体粒子的退化机制提供新的见解，还可用于设计性能更好、寿命更长的电极材料。