水蒸发：一项过渡路径采样研究
软凝聚态物质
2014-09-05 v2
摘要
我们利用过渡路径采样研究了液态水 SPC/E 模型中的蒸发现象。基于数千条蒸发轨迹，我们表征了过渡态系综 (TSE) 的成员，这些成员在蒸发位点表现出 predominantly 负平均曲率的液 - 气界面。我们还发现，蒸发完成后，蒸发水分子的平动和角动量分布呈麦克斯韦分布，其温度等于液体温度。为了完整表征蒸发轨迹，我们发现只需将其投影到两个坐标上即可：蒸发分子到瞬时液 - 气界面的距离，以及水沿平均界面法线的速度。在这个投影空间中，我们发现 TSE 可以被一个简单的从深势阱中弹道逃逸的模型很好地捕捉，除了液体的内聚强度外，蒸发没有额外的势垒。等价地，这与水分子撞击液滴后凝结的概率接近 1 是一致的。这些结果与先前的模拟以及部分（而非全部）近期实验相符。
引用
@article{arxiv.1210.3158,
title = {Water Evaporation: A Transition Path Sampling Study},
author = {Patrick Varilly and David Chandler},
journal= {arXiv preprint arXiv:1210.3158},
year = {2014}
}
备注
33 pages, 11 figures. Added appendix on time reversibility, fixed error in Eqs (7)-(10)