溶剂中通过三重态-三重态湮灭实现可见到紫外（<340 nm）的光子上转换
化学物理
2020-11-16 v1
摘要
本文提出并阐明了此前未被探索的、发射范围短于 340 nm 的通过三重态-三重态湮灭实现的可见到紫外光子上转换 (UV-UC)，并阐明了相关的物理化学特征。研究在若干脱气溶剂中进行，分别以吖啶酮和萘衍生物作为敏化剂和发射体。在上转换量子效率和连续光辐照下的样品光稳定性都强烈依赖于溶剂。前者的依赖性由溶剂极性支配，由于敏化剂的溶致变色效应，溶剂极性影响了敏化剂与发射体之间的三重态能级匹配。为阐明后者，我们首先研究了不含发射体的样品的光降解，揭示敏化剂降解速率与敏化剂和溶剂的前线轨道能级差相关。加入发射体有效抑制了敏化剂的降解，这归因于发射体对三重态敏化剂的快速猝灭，并证明了在溶剂中使用酮类敏化剂进行 UV-UC 的合理性。我们建立了一个理论模型，以深入理解连续光辐照下上转换发射强度的时间衰减。该模型生成的理论曲线与实验衰减曲线吻合良好，从而可获得发射体与溶剂之间的反应速率。该速率也与发射体和溶剂的前线轨道能级差相关。最后，基于所获发现，提出了开发 UV-UC 样品的通用设计准则。
引用
@article{arxiv.2009.13227,
title = {Visible-to-ultraviolet (<340 nm) photon upconversion by triplet-triplet annihilation in solvents},
author = {Yoichi Murakami and Ayumu Motooka and Riku Enomoto and Kazuki Niimi and Atsushi Kaiho and Noriko Kiyoyanagi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.13227},
year = {2020}
}
备注
Main Body (27 pages, single column and double-spaced) + Supplementary Information (27 pages, single column and double-spaced)