环状与线形 DNA 共混物的粘弹性随共混组成呈非单调依赖关系

缠结环状聚合物以及环状与线形聚合物的共混物，由于文献中相互冲突的实验结果以及难以制备无线性污染物的人工合成缠结环，一直是备受关注和争论的课题。在此，我们制备了具有不同线形 DNA 质量分数的缠结环状与线形 DNA 共混溶液。我们利用光镊微流变学测量了这些共混物的线性和非线性粘弹性响应。我们的测量揭示了线性粘弹性性质对线形 DNA 分数强烈的非单调依赖关系，当环状与线形链的质量分数相当时出现明显极大值，暗示线形链对环的普遍穿入。我们在非线性 regime 中也观察到类似的非单调现象；然而，需要相对更高的线形链分数（0.5–0.7）才会出现阻力的显著增大和弛豫动力学的明显变慢。该非线性响应似乎还具有速率依赖性，我们认为这源于高应变率下力诱导的环脱穿。我们的结果填补了关于环状-线形聚合物共混物微流变学和非线性响应长期以来的知识空白。此外，环状-线形共混物表现出的独特强力学响应，以及通过调节共混组成精细调控这些共混物的能力，为新材料设计提供了原理。